我组二甲醚羰基化反应新型分子筛研究取得新进展

发布于:2020-04-02

我组熊志平博士生、展恩胜副研究员等最近对开发二甲醚羰基化反应新型分子筛研究方面取得新进展,研究成果发表在(Chemical Communications)上。

该工作是SUZ-4首次用于二甲醚羰基化反应研究,SUZ-4分子筛具有8 MR10 MR组成的孔道结构,发现相较于类似结构的ZSM-35ZSM-57两个样品,其二甲醚羰基化活性和稳定性都保持了更高的水平。通过高分辨扫描和透射电镜表征,SUZ-4呈现沿[001]方向生长的棒状形貌,暴露出更多8 MR孔道,并且8 MR通道长度更短,有利于反应及产物分子的扩散,从而促进反应的进行;然后二甲醚吸附实验证明二甲醚作为反应物分子在SUZ-4中扩散确实更快,原位二甲醚羰基化反应红外证明该反应在SUZ-4中是通过乙酰基中间体转变成产物醋酸甲酯,与在其他分子筛上发生的机理一致。我们用GS-MS表征反应后的催化剂,发现二甲醚羰基化反应在SUZ-4上主要形成的是软积碳,这也意味着在相对较低的温度就能再生催化剂,实验也表明450度就能完全再生。由此我们发现一种用于二甲醚羰基化反应的新型分子筛,相比ZSM-35具有更高的反应活性及稳定性,并且能在较低温度完全再生,从而使催化剂更容易的重复利用。这一工作也为二甲醚羰基化反应增加一个候选分子筛催化剂。

 

  该研究得到了国家自然科学基金委相关项目的资助。(文/图 熊志平)